באותה שנה מוציא פרויד את ספרו הנודע "פירוש חלומות" והרופא הראשי של ביה"ח בו מתמחה יונג הוא בלוילר (Eugen Bleuler), אשר מגלה עניין בתיאוריה הפסיכואנליטית של פרויד. אחרי שנתיים של התמחות, יונג מתחיל בניסויים שלו עם מבחן האסוציאציות של מילים אותו פיתח (1902-1906). זהו מבחן שבו פציינטים נדרשים לומר את המילה הראשונה העולה על דעתם לגירוי של מילה אחרת (מבחן שהיה בסיס להרבה ניסויים בפסיכולוגיה ואף למה שקרוי "מכונת אמת"). בעזרת מבחן זה מגלה יונג את הקומפלקסים האישיים , דבר המקרב אותו לרעיונות של פרויד בעיקר על הלא-מודע. כמו שכותב אז אחת השאלות שמטרידה אותו:

"מה מתרחש בראשם של חולי הנפש זאת הייתה שאלתי הבוערת וזאת הייתה שאלה שאף אחד מעמיתי לא התעניין בה," זיכרונות חלומות…3-17

פגישתו של יונג עם זיגמונד פרויד (1939-1856) מייסד הפסיכואנליזה, נעשית למאורע המשפיע ביותר על יונג בשנותיו הראשונות כפסיכיאטר. הוא הופך להיות החבר הראשון בתנועה הפסיכואנליטית שאינו יהודי, דבר בו חפץ פרויד מאד על מנת להפוך את התנועה לבינלאומית. ב-1907 יונג מבקר את פרויד בוינה. הם מגיעים להבנה מיידית, בעיקר סביב התפקיד המרכזי של הלא-מודע בהתנהגות האנושית, והטרנספרנס בטיפול הפסיכולוגי. מתחילה ידידות קרובה בין השניים, וחליפת מכתבים אינטנסיבית עד הניתוק ביניהם ב-1913. פרויד כותב ליונג ב-1909 "אם אני משה, הרי אתה יהושע, אשר יובילנו לארץ המובטחת של הפסיכיאטריה, אשר אני אראה אותה מרחוק…", ואמנם פרויד רואה את יונג כיורשו. כאשר יוצא העיתון הראשון של הפסיכואנליזה, יונג הופך להיות העורך שלו (1909). באותה שנה יונג מתפטר מעבודתו בביה"ח Burgholzli, ועובר לביתו החדש ב- kusnacht, בית שחי בו עד סוף ימיו. 

יונג כותב ומפרסם מאמרים ברוח הפסיכואנליזה. כמו כן, נוסע לארה"ב יחד עם פרויד, להרצות באוניברסיטת Clark, שם שניהם מקבלים דוקטוראט של כבוד. בקונגרס הבינלאומי השני לפסיכואנליזה, שמתקיים בנירנברג (1910), מתמנה יונג לנשיא הקונגרס, תפקיד שממנו מתפטר ב-1914. ואמנם מתחילים חילוקי דעות בינו לבין פרויד, בעיקר סביב המושג של אנרגיה נפשית – הליבידו, אשר בשביל פרויד היא מינית במקורה, ובשביל יונג היא כללית ולה יותר ממקור אחד. הקרע הסופי מפרויד ב-1913, מותיר את יונג במצב נפשי מעורער מאוד. בסיפרו הביוגראפי הוא אומר על פרויד : "הוא היה אדם גדול ויותר מכך תפוס על ידי השד שלו ", זיכרונות חלומות …153.150

יונג מתחיל מסע פנימי לתוך הלא-מודע של עצמו, בעזרת חלומות, הזיות ו- Active imagination. בעזרת הדימויים שעולים מהלא- מודע, שהוא מתייחס אליהם באופן סימבולי, יונג הולך מעבר לפסיכואנליזה; מעבר ללא-מודע האישי, לשכבת נפש קדומה, כלל אנושית, שלה הוא קורא "הלא-מודע הקולקטיבי"; מעבר למיתוס האדיפאלי למיתוסים רבים, מכל העמים, שמייצגים מבנים ארכיטיפליים שמעצבים את התפיסה, החשיבה והרגש של המין האנושי; מעבר להתפתחות של הילדות, לתהליך האינדיבידואציה שהוא תהליך התפתחות היחיד לקראת הגשמת יחודו ומימושו של העצמי, שנמשך כל החיים (ראה למטה רעיונות מרכזיים של הגישה היונגיאנית). בחשיבתו ובכתיבתו, יונג מושפע ממקורות רבים כמו המיתולוגיה, האלכימיה, חקר הדתות, הגנוסטיקה, הפילוסופיה של המזרח הרחוק, הקבלה והרבה מאד מחוויותיו האישיות.
הוא אומר: "הידע שהעסיק אותי ואשר חיפשתי לא היה בנמצא במדע של אותם ימים. היה עלי לעבור בעצמי את ההתנסות המקורית ויותר מכך לנסות לזרוע את התוצאות באדמת המציאות ," זכרונות חלומות מחשבות 184.194

יונג היה נשוי לאמה יונג והיו להם חמישה ילדים, בן וארבע בנות. במיוחד בתקופת המשבר מעיד יונג על חשיבות המשפחה עבורו, הוא כותב:" במיוחד כאשר עבדתי על הפנטזיות, הייתי זקוק מאד לתמיכה בעולם הממשי. זה היה מרכזי ביותר לקבל תמיכה מהחיים הנורמאלים מול העולם הפנימי המוזר. המשפחה והמקצוע היו הבסיס אליו יכולתי תמיד לחזור,והם שאישרו לי את ההרגשה שאני קיים ושאני אדם ככל האדם", זכרונות חלומות מחשבות 181-189
"אני מבין את אירופה ,את הבעיה הגדולה ביותר שלנו רק כאשר אני רואה היכן שאני כאירופאי לא מתאים לעולם הזה", זכרונות חלומות מחשבות 232-247

בשנות ה-20 של המאה, יונג עורך מספר מסעות בעולם, להכיר תרבויות "פרימיטיביות". ב-1924 הוא נוסע לארה"ב ומבקר את האינדיאנים Pueblo בניו מכסיקו. ב-1925 הוא נוסע לספארי לקניה ומבלה כמה שבועות בקרב שבט בארץ זו. בשנים אלו הוא אף קונה שטח על גדת אגם ציריך, שנקרא Bollingen. במשך כמה שנים הוא בונה לו מעין טירה קטנה, שאליה יכול לפרוש למטרה של חשיבה וכתיבה (Tower).

ב-1908 הוקמה החברה הפסיכואנליטית הבין-לאומית על ידי פרויד, ויונג נבחר כנשיאה. פרויד רצה בכך כי הוא ראה בבחירתו של יונג הנוצרי הצהרה בדבר הצביון הלא-יהודי של הפסיכואנליזה. בעקבות הקרע עם פרויד יונג התפטר מנשיאות החברה ב 2014. ב-1927 נוסדה ה'אגודה הרפואית הכללית לפסיכותרפיה' (The General Medical Society for Psychotherapy). מרכז החברה היה בברלין והאגודה היתה בינלאומית. ב1930 יונג התמנה לסגן נשיא האגודה. ב- 30 בינואר 1933 היטלר נבחר כרייכסקאנצלר. עם עלותו לשלטון,  רצו להרחיק את כל החברים היהודיים מן האגודה והפסיכיאטר הגרמני ארנסט קרצ'מר (Ernst Kretchmer) שהיה הנשיא התפטר מתפקידו במחאה. קרצ'מר עודד את יונג לקבל את התפקיד בשל היותו שוויצרי, בעמדה נייטרלית, ולכן יוכל לעמוד כנגד הלחץ הנאצי. יונג הסכים, ונבחר כנשיא ב- 1934.   

ב-1948 מוקם המכון היונגיאני הראשון בציריך, מכון שמכשיר אנליטיקאים בגישה של הפסיכולוגיה האנליטית של יונג. עד מהרה קמים עוד מכונים כאלה ברחבי העולם.

יונג ממשיך לתת סמינרים ולכתוב מאמרים שמבססים את תורתו. הוא מקיים פגישות שנתיות באירנוס בו מרצים הוגי דעות מכל העולם וגם מישראל ומפרסמים מאמרים חשובים, ביניהם גרשון שולם, מרטין בובר ואריך נוימן . על אירנוס הוא אומר: "בכדי לקבל את הסוד של הרוח באומץ ובכבוד, להביא את מה שבר-הבעה לביטוי חכם ומודע ולדעת שמה שאינו בר-ביטוי הוא תמיד נוכח, זוהי רוחה של עבודת אירנוס".
כתיבתו של יונג נרחבת, ומוצאת לאור ב-20 כרכים בשם: Collected Works of C.G. Jung, בין השנים 1977-1953.

ב-6 ביוני 1961 מת בביתו ב-Kusnacht, ציריך.